网状材料的结晶（如MOFs、COFs和ZIFs）至关重要，因为它能构建有序多孔结构，实现水资源收集、二氧化碳捕获等重要应用，并可通过单晶X射线衍射解析原子级结构，揭示结构-性能关系，指导材料开发。尽管网状化学已有数十年发展，新框架的结晶仍主要依赖经验。虽然可基于几何原理合理设计结构单元，但具体哪些组合能结晶、在何条件下结晶，仍依赖反复试验，效率低下，导致大量化学空间未被探索。这不仅错失了可能具有突破性的材料，也限制了对结晶过程的基本理解，阻碍了人类直觉与机器学习模型的开发。

新材料发现的核心挑战在于如何高效分配有限实验资源，以最大化发现不同晶体的数量，而非优化单一材料或提高成功率。传统机器学习方法虽能处理数据并识别模式，却难以适应这一目标：它们多用于分类或优化已知系统，缺乏跨系统广泛探索与动态调整能力。贝叶斯优化、遗传算法等虽擅长寻找最优条件，却倾向于聚焦单一目标，难以实现多系统并行探索与灵活转向。因此，需要一种新方法：能够同时学习不同化学系统中的结晶规律，并基于持续学习的结果，动态、策略性地分配实验资源，从而高效推动新材料发现。

提出“算法迭代网状合成”闭环系统：集成自动化实验、图像识别、SCXRD 与算法决策，形成一个闭环的材料发现流程。目标不是优化单一材料性能，而是最大化发现新晶体结构的数量。将传统的“试错式”材料合成转变为系统化、目标驱动的探索过程。

面向“发现”的机器学习策略：采用贪婪选择策略，每次选择预测成功率最高的实验，而非传统贝叶斯优化中的“探索-利用平衡”。一旦某个连接体成功结晶，系统立即停止对其进一步实验，转向其他候选连接体，以最大化新结构的发现效率。

多特征编码与跨系统学习能力：使用多维特征描述符编码连接体结构和反应条件，包括官能团数量、连接体尺寸、量子力学性质（中性与去质子化状态）、预核种物种的量子力学性质。模型能够跨化学体系学习结晶规律，提升对未见连接体的预测能力。

在成熟体系中实现突破性发现：在ZIFs这一被认为“已充分探索”的体系中，AIRES 发现了10种新连接体，合成了11种新晶体结构，涵盖7种不同拓扑类型。将单连接体 Zn-ZIF 库扩大了三分之一，打破了该领域近十年的发现停滞。

图1.AIRES循环及其组成部分的示意图

图2.初始ZIF合成数据集

图3.AIRES在加速ZIF发现方面的性能

图4.AIRES利用新型连接体发现的ZIF和LZIF的拓扑分类和晶体结构

AIRES展现出超越单连接体Zn-ZIFs的巨大潜力。该系统易于扩展到多连接体ZIFs，但需要仔细的数据标记才能捕捉到不同的结果（单连接体或混合连接体结构）。除了ZIFs之外，AIRES还可以解决其他网状或更广泛的晶体体系中的结晶难题。核心机器学习方法——贪婪采集函数——具有广泛的适用性，尽管反应编码需要针对特定领域进行定制。随着复杂性的增加，增强表征至关重要；将单晶X射线衍射(SCXRD)与粉末X射线衍射(PXRD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等多模态技术相结合，可以实现全面的分析并保持严谨性。AIRES在更广泛的发现生态系统中占据着独特的地位。首先，其验证的结构为构建预测结构-性质关系的机器学习模型提供了宝贵的数据。其次，AIRES的输出结果可作为下游可扩展材料开发的“结构锚点”。例如，AIRES确定的初始条件，以及根据已解析结构模拟的参考PXRD图谱，有助于实现两个关键的放大功能：物相鉴定和纯度评估。一旦验证，定量PXRD分析（例如峰宽）即可得出结晶度指数。该指标随后可驱动贝叶斯优化循环，系统地优化提高结晶度和减少杂质的条件，从而在发现和优化之间建立无缝连接。