锂金属负极因其极高的理论容量和低电位被视为突破现有锂离子电池能量密度限制的关键。然而，传统碳酸酯或醚类电解液与锂金属相容性差，易形成不稳定的SEI膜和锂枝晶，导致循环寿命短、安全风险高，尤其在快充或低温条件下问题加剧。

为此，高浓度电解质（HCE）及局部高浓度电解质（LHCE）成为研究热点。它们通过高锂盐浓度减少游离溶剂，促使阴离子优先分解形成稳定、高离子电导的SEI层，从而改善锂沉积均匀性。但HCE粘度高、润湿性差；LHCE虽加入稀释剂降低粘度，却仍需助溶剂维持离子电导率，这又会引发持续的副反应，消耗电解液、增加界面阻抗，降低库仑效率。因此，开发新型电解液体系至关重要，需同时具备高离子电导率、良好的电极稳定性、弱锂离子溶剂化能力以及宽温域适应性，以推动锂金属电池走向实用化。

“接力推逃”溶剂化调控机制：引入六氟异丙基甲醚作为两性溶剂，通过其负电性基团的强库仑排斥和空间位阻，将阴离子（FSI⁻）“推”入Li⁺的溶剂化层，同时将DME“排挤”出去，形成以接触离子对/聚集体为主的溶剂化结构，显著促进Li⁺快速脱溶剂化。

新型两性溶剂（FE）及其作用机制：通过DFT、MD模拟、拉曼光谱、NMR等实验与理论相结合，系统阐明了FE如何通过“推阴离子、挤溶剂”的方式重构电解液结构，形成富含CIP/AGG的溶剂化环境，促进LiF-rich SEI的形成。

高性能电解液体系：开发的L4DF电解液在以下多个性能指标上显著优于传统电解液，高离子电导率（尤其在低温下）；低活化能（3.46 kJ mol^-1）；高Li⁺迁移数（0.58）；宽电化学窗口（>4.75 V）；优异的界面稳定性（抑制Al腐蚀、形成超薄LiF-rich SEI/CEI）。

在实用化软包电池中实现高能量密度与长循环：构建的5.52 Ah Li||NCM-811软包电池在贫电解液条件（N/P=1.16, E/C=1.02 g/Ah）下，能量密度高达502.3 Wh/kg；循环260圈后容量保持率87.6%；在-20°C下仍保持良好性能。

图1.一种基于功能性两性疏溶剂的“接力推逃逸”电解液设计策略，用于高性能锂金属电池电解液。a) 传统稀释型电解液的局限性源于典型溶剂分子（TS）的两个分子级特征：高度局域化的库仑场和电中性基团的弱空间位阻。由于其高度局域化的库仑场和弱空间位阻，TS在其结合位点与Li⁺发生强烈的配位作用。这导致Li⁺脱溶剂化缓慢、SEI/CEI不稳定以及锂枝晶生长。因此，锂金属电池表现出快速充电性能差、低温性能不佳、循环寿命有限和能量密度降低等问题。b)、c) 基于功能性溶剂分子（两性疏溶剂，FS）的电解液具有积极作用，该溶剂分子具有高度离域化的库仑场和电负性基团的强空间位阻。FS溶剂的高度离域化库仑场和强空间位阻阻止了Li⁺的配位。此外，如果其对阴离子的排斥力大于对Li⁺的吸引力，FS会将阴离子推入内部的Li⁺溶剂化鞘层，通过“接力推逃”机制排出典型的溶剂（TS），并形成富含接触离子对和聚集体（CIP/AGG）的电解质结构。这种独特的机制能够实现快速的Li⁺脱溶剂化和稳定的SEI/CEI形成，同时抑制锂枝晶的生长。因此，锂金属电池展现出优异的快速充电性能、良好的低温性能、长循环寿命和高能量密度

图2.基于FE的电解质溶剂化结构，采用“接力推逃”策略。a) DME和b) FE分子的静电势(ESP)分布图。c) DME、DME-Li⁺、FE和FE-Li⁺的HOMO-LUMO能级。d) LD和e) L4DF的最终分子动力学(MD)快照。f) LD和g) L4DF在平衡时刻的径向分布函数和Li⁺、阴离子和溶剂分子之间的配位数。h) LD和i) L4DF电解质在700–800 cm^-1范围内的拉曼光谱。j) LD电解质和添加不同FE的LD电解质的拉曼光谱。k) LD和L4DF电解质的⁷Li NMR谱

图3.L4DF电解液的物理化学性质。a) LD和LDF基电解液在25 °C和-20 °C下的离子电导率。b) L4DF和LD电解液的离子传输活化能垒。c) L4DF、LD和ED电解液的交换电流密度。d) L4DF、LD和ED电解液的线性扫描伏安法(LSV)曲线。e) L4DF、LD和ED电解液的计时电流法曲线。f) 原始铝以及分别从L4DF、LD和ED电解液中循环后拆卸的铝的扫描电镜(SEM)图像。g) L4DF、LD和ED电解液在25 °C和-40 °C下的数码照片。h) L4DF、LD和ED电解液在聚丙烯(PP)隔膜上的接触角

图4.L4DF与锂金属的兼容性。a) 在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2电流密度下，分别使用L4DF、LD和ED电解液进行锂沉积/剥离的Li||Li对称电池的极化曲线。b )在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2电流密度下，分别使用L4DF、LD和ED电解液进行Li||Cu半电池的库仑效率(CE)。插图显示了三种电解液的平均CE值。c) 使用Aurbach方法，在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2电流密度下，分别使用L4DF、LD和ED电解液进行Li||Cu半电池的CE值。d) 在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2电流密度下，分别使用L4DF、LD和ED电解液进行首次沉积后，锂沉积在Cu集流体上的SEM图像和相应的光学照片。e)、f) 在L4DF电解液中循环的锂金属的飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)图谱。在 g)、h) L4DF、i)、j) LD 和 k)、l) ED 电解液中循环的锂金属的冷冻电镜图像

图5.基于不同电解液的Li||NCM-811半电池的电化学性能及其表征。a) 基于三种电解液的Li||NCM-811半电池在室温下以0.5 C倍率循环的循环性能。b) Li||NCM-811半电池的倍率性能。c) 从L4DF和ED电解液中回收的循环后NCM-811正极的XRD图谱。d)、g) L4DF、e)、h) LD和f)、i) ED电解液中循环50次后NCM-811正极的SEM和TEM图像。j)–m) L4DF（上图）和LD（下图）电解液中循环后NCM-811正极的XPS图谱

图6.基于L4DF电解液的Li||NCM-811电池具有优异的电化学性能。a) 基于L4DF和LD电解液的Li||NCM-811电池在室温下1 C倍率循环性能。b) 基于L4DF和ED电解液的Li||NCM-811电池在室温下5 C充电/0.1 C放电条件下的循环性能。c) 基于L4DF和LD电解液的Li||NCM-811电池在-20 °C低温下0.2 C倍率循环性能。d) 基于L4DF电解液的Li||NCM-811半电池在-20 °C低温下的倍率性能。e) 5.52 Ah Li||NCM-811软包电池结构示意图。f) 基于L4DF电解液的502.3 Wh/kg级软包电池的循环性能。插图：Li||NCM-811软包电池的数码照片。g) 基于L4DF和基准电解液对Li||NCM-811软包电池进行评估，比较关键参数：容量、E/C比、能量密度和循环寿命

这项研究通过一种精巧的“接力推逃”分子机制，在电解液设计中实现了从“性能取舍”到“性能协同”的根本性突破。研究团队创造性地利用两性溶剂（FE）的静电与空间特性，主动重构了锂离子的溶剂化结构，将传统的“溶剂主导”模式转变为“阴离子主导”模式。这一微观结构的变革，在宏观上同时促成了快速脱溶剂化（实现快充）、形成富含LiF的稳定界面（提升循环寿命与安全性）、以及维持宽温域下的高离子传导（保障低温性能）等多个关键优势。更重要的是，该策略成功地将这些卓越的实验室性能无缝衔接至实用化的高能量密度软包电池中，验证了其工程可行性。这标志着电池电解液的研究范式，从依赖经验性的组分优化，向基于分子相互作用的理性设计与主动调控迈出了关键一步，为开发同时满足高能量、快充、长寿命和宽温域要求的下一代电池提供了清晰的原理验证和极具前景的技术路径。